Kurzfassung
Die Entdeckung der unkonventionellen Supraleitung in Materialien auf Eisenbasis hat in der Physik große Aufmerksamkeit auf sich gezogen und das so genannte Eisenzeitalter der Hochtemperatursupraleiter eingeleitet. Eisen-Chalkogenide bilden die strukturell einfachste Materialgruppe aller Eisen-basierten Supraleiter und sind damit das ideale Modellsystem für eine grundlegende Untersuchung der komplexen Mechanismen, die in diesen Materialien zur Supraleitung führen. Eisen-Chalkogenid-Dünnfilme sind darüber hinaus von großem Interesse, da kürzlich Berichte über Grenzflächen-Hochtemperatursupraleitung in einzelnen FeSe-Schichten auf dotiertem SrTiO3 von noch kontrovers diskutierter Herkunft veröffentlicht wurden. Obwohl die chemischen und elektronischen Eigenschaften dieser Materialien auf einer Nanometer-Längenskala oft stark inhomogen sind, sind Untersuchungen mit lokalen Sondenmethoden nach wie vor selten.
Diese Dissertation berichtet über Untersuchungen an FeTe-Kristallen sowie an Dünnschicht-Heterosystemen der Verbindungen FeTe und FeSe mittels spin-polarisierter Rastertunnelmikroskopie und winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie. Dies beinhaltet eine spin-polarisierte Rastertunnelmikroskopie-Untersuchung des magneto-strukturellen Phasenübergangs von FeTen-Kristallen mit unterschiedlichen Werten von überschüssigem Eisen y. Diese Untersuchungen zeigen zwei unterschiedliche Tieftemperaturphasen und bilden den magneto-strukturellen Phasenübergang kontinuierlich ab. Die Phasenübergänge in diesem Material werden als essentiell für das Verständnis des Mechanismus der supraleitenden Paarung in Eisen-Chalkogenid-Verbindungen angesehen . Der Wachstumsvorgang von FeTe-Kristallen bedingt einen endlichen Wert von überschüssigem Eisen (y>0) in der Verbindung, der Auswirkungen auf die magnetische und supraleitende Ordnung in den Materialien hat. Nahezu stöchiometrische FeTe-Dünnschichten, die auf BiTe synthetisiert wurden, weisen jedoch stark reduzierte Werte von überschüssiges Eisen an der Oberfläche auf und sind daher ideal für die Untersuchung von fast reinem FeTe. Die antiferromagnetische Ordnung in solchen dünnen Filmen wird durch temperaturabhängige spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie-Messungen untersucht, die eine erhöhte magneto-strukturelle Übergangstemperatur TN im Vergleich zum Volumen-Kristall zeigen. Rastertunnelmikroskopische Messungen zeigen drei Rotationsdomänen der FeTe-Filme, die es ermöglichen, die elektronische Struktur dieser Dünnfilme zu entschlüsseln, welche durch winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie auch an FeTe-Einkristallen untersucht wurden. Eine kombinierte Rastertunnelmikroskopie und winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie-Untersuchung zeigt weiter den Dotierungseffekt des Alkalimetalls Rubidium auf den FeTe-Volumen-Kristall und das FeTe-Dünnfilmsystem. Darüber hinaus werden die Struktur und die elektronischen Eigenschaften von FeSe-Dünnfilmen durch Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie untersucht, wobei die Reduktion der kritischen Supraleitungsübergangstemperatur im Vergleich zum entsprechenden Volumen-Kristall gezeigt wird. Schließlich wird der Entwurf und Aufbau einer Molekularstrahl-Epitaxie-Wachstumskammer vorgestellt, die ein hochenergetisches Elektronenbeugungs-Reflexionssystem enthält, das die zukünftige Schicht-für-Schicht Herstellung von Eisen-Chalkogenid-Heterostrukturen ermöglicht.
The discovery of unconventional superconductivity in iron-based compounds has attracted considerable attention in the physics community, starting the so-called iron age of high-temperature superconductors. Iron-chalcogenides form the structurally simplest material group of all iron-based superconductors, rendering them the ideal model system for a fundamental investigation of the complex mechanisms leading to superconductivity in these materials. Iron-chalcogenide thin films are additionally of great interest, due to recent reports of interfacial high-temperature superconductivity in single FeSe layers on doped SrTiO3 of yet controversially discussed origin. Even though the chemical and electronic properties of these materials are often strongly inhomogeneous on a nanometer length scale, studies using local probing techniques are still rare. This dissertation reports on investigations of bulk FeTe crystals as well as thin film heterosystems of the compounds FeTe and FeSe, by means of spin-polarized scanning tunneling microscopy and angle-resolved photoemission spectroscopy. This includes a real space spin-polarized scanning tunneling microscopy investigation of the magneto-structural phase transition of bulk FeTe with different values of excess iron y. These investigations reveal two different low-temperature phases and continuously map the magneto-structural phase transition. The phase transitions in this material are regarded essential for the understanding of the superconducting pairing mechanism in iron-chalcogenide compounds. The growth procedure of bulk FeTe conditionally enforces a finite value of excess iron (y>0) in the compound which has effects on the magnetic and superconducting order in the materials. However, nearly stoichiometric FeTe thin films grown on BiTe completely lack excess iron at the surface and are therefore ideal for the investigation of nearly pure FeTe. The antiferromagnetic order in such thin films is investigated by temperature dependent spin-polarized scanning tunneling microscopy measurements revealing an enhanced magneto-structural transition temperature TN as compared to the bulk compound. Scanning tunneling microscopy measurements show three rotational domains of the FeTe films, enabling to unravel the electronic structure of these thin films as investigated by angle-resolved photoemission spectroscopy of FeTe single crystals. A combined scanning tunneling microscopy and angle-resolved photoemission spectroscopy study further examines the doping effect of the alkali metal rubidium on the FeTe bulk and FeTe thin film system. In addition, the structure and electronic properties of FeSe thin films are studied by scanning tunneling microscopy and spectroscopy showing the reduction of the critical superconducting temperature TC as compared to the corresponding bulk compound. Finally, the design and construction of a molecular beam epitaxy growth chamber is presented, including a reflection high-energy electron diffraction system, which enables future controlled layer-by-layer growth of iron-chalcogenide thin film heterostructures.